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北京大学童美萍团队成功开发新型共价有机框架COF-S,高效光催化降解水体污染物

qer1237个月前 (03-05)欧意交易所资讯196

概括:

在本文(NAT 2024、15、7350)中,由北京大学老师Tong 等报道(NAT 2024、15、7350),这是一种新型的共价有机框架(COF-S),通过简单的单盘合成策略成功地制定了。这种结构调整优化了COF的π结合和局部电荷极化,从而提高了激发态的分离效率和氧气激活能力。 COF-S在连续使用过程中表现出极好的光催化降解效率,例如,在7分钟内降解了约99%的对乙酰氨基酚(5 mg L-1)。此外,COF-S可以有效地去除自然阳光下的流动反应堆和增大反应器中的污染物,这表明其实际应用的可行性。

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研究背景:

1。水体中的有机微污染物对水生态系统和人类健康构成潜在的风险,并需要有效的方法来净化它们。

2。传统的生物处理方法和基于金属的光催化剂具有局限性,例如效率低下和可能的二次污染。

3。作者提出了一种新颖的COF-S,通过刚性噻唑键改善光催化性能,提高水的净化效率并提高材料的结构稳定性。

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实验部分:

1。COF的合成实验

- 实验步骤:

- COF-A: BTT (132.2 mg, 0.4 mmol), -1,4- (64.9 mg, 0.6 mmol), m- (6 mL), 1,4- (4 mL), and acid (1 mL, 6 M) were added to 20 mL of ene liner, and after for 20 , 在高压灭菌器中,在120°C下加热3天。

-COF-S:硫(S8,115.2 mg,3.6 mmol)在COF-A合成过程中添加,其余步骤与COF-A相同。

- COF-O: BTT (132.2 mg, 0.4 mmol), 2,5--1,4-diol (127.8 mg, 0.6 mmol), N--2- (5 mL) and m- (5 mL) were added to 20 mL of ene liner, and after for 20 , in an高压釜并在185°C加热5天。

- 具体的实验结果:COF-A,COF-S和COF-O的产量分别为83%,49%和74%。

2。光催化降解实验

- 实验步骤:

- 将12 mg COF与60 ml的5 mg L -1对乙酰氨基酚溶液混合,并在可见光照射下反应。光强度为100±1 mW cm -2,并且反应温度保持在25.0±0.2°C。

- 具体的实验结果:COF-S可以在7分钟内降解约99%的对乙酰氨基酚。

3。材料稳定性和可重复性测试

- 实验步骤:

-COF-S固定在流动反应器和增大的反应器中,并进行了连续20小时的光催化实验,以评估其稳定性和可重复性。

- 具体的实验结果:COF-S在连续使用过程中保持有效的光催化性能和稳定性。

分析测试:

1。粉末X射线衍射(PXRD)

- 测试结果:COF-A,COF-O和COF-S的PXRD模式显示高结晶度和尖锐的衍射峰。

2。傅立叶变换红外光谱(FT-IR)

- 测试结果:在COF-S的FT-IR光谱中,CSC拉伸振动模式出现在658 cm-1。

3。固态核磁共振(SSNMR)

- 测试结果:COF-S中苯并噻唑的碳原子信号出现在〜128 ppm。

4。X射线光电子光谱(XPS)

- 测试结果:COF-S中S 2P和C 2P的高分辨率XPS光谱显示噻唑键的形成。

5。UV-VIS扩散反射光谱(UV-VIS DRS)

- 测试结果:所有COF在可见光区域中均具有广泛的吸收,带隙分别为2.27、2.08和2.19 eV。

6。光致发光(PL)和时间分辨荧光衰减

- 测试结果:COF-S具有最低的荧光强度和最短的平均寿命(0.38 ns)。

7。瞬态吸收(TA)

- 测试结果:COF-S的寿命最长,这有利于激发态的分离。

8。特定的表面积和孔隙率分析

- 测试结果:COF-A,COF-O和COF-S的BET特定表面积分别为1800、458和608m²G-1,孔径分配中心为0.61-0.64 nm。

9。热重分析(TGA)

- 测试结果:COF-S在150°C下真空处理后没有显着体重减轻。

10。电化学阻抗光谱(EIS)

- 测试结果:COF-S的EIS结果显示较低的电荷转移电阻,表明电子传导性能出色。

总结:

本文成功地合成了一种新型的共价有机框架COF-S,其中包含噻唑键,该键可以通过结构调节显着提高光催化降解效率和材料稳定性。 COF-S显示出在实际水样品中表现出极好的污染物降解和微生物灭活性能,并且可以在自然阳光下有效地在流动反应堆和增大的反应堆中起作用,这表明其在水纯化领域的应用潜力。

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前景:

这项研究为设计新型的光催化材料提供了新的想法。未来的工作可以进一步探索COF-S在不同环境条件下的稳定性和可重复性及其在处理各种水污染物方面的应用效果。此外,对COF-S的光催化机制的深入研究并优化其结构以提高效率和选择性也是随后研究的重要方向。

僵硬地加油

文章作者:Hou,Peng Zhou,Liu,Ke Tong,Yanyu Lu,Li,Liang&Tong

doi:10.1038/-024-51878-6

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